Гарри Кейн родился в семье с ирландскими корнями по линии отца, уроженца Голуэя. Его дед по материнской линии, Эрик, играл в футбол на любительском уровне. С 1999 по 2001 год Кейн занимался в футбольной академии «Риджуэй Роверс». До 2004 года он посещал начальную академию Ларксвуда, после чего обучался в школе Чингфорда.

Спортивное образование Кейна включало несколько этапов. В 2001–2002 годах он в течение года занимался в академии лондонского «Арсенала». В 2004 году находился на просмотре в академии клуба «Уотфорд», после чего перешел в систему «Тоттенхэм Хотспур», где обучался с 2004 по 2009 год.

Основной этап карьеры Кейна в Англии связан с «Тоттенхэм Хотспур», где он стал лучшим бомбардиром в истории клуба, забив 280 голов. В сезоне 2014/15 его признали лучшим молодым игроком года по версии ПФА, а в сезоне 2016/17 — лучшим игроком года по версии болельщиков ПФА.

В 2023 году состоялся переход нападающего в мюнхенскую «Баварию». Сумма трансфера составила 110 млн евро, что стало рекордным показателем для немецкой Бундеслиги. В составе германского клуба Кейн дважды выигрывал национальный чемпионат. В сезоне 2025/26 он оформил «золотой дубль», выиграв чемпионат и Кубок Германии, причем в финале кубкового турнира футболист отметился хет-триком. По итогам сезона 2024/25 он был признан лучшим игроком Бундеслиги.

В составе сборной Англии Кейн завоевал серебряные медали чемпионатов Европы 2020 и 2024 годов, а также бронзовую медаль чемпионата мира 2026 года. На чемпионате мира 2018 года он стал лучшим бомбардиром турнира, получив «Золотую бутсу». Всего за национальную команду он забил 91 гол.